Double diffusive dissolution model of UO pellet in molten Zr cladding

伊藤 あゆみ*; 山下 晋; 田崎 雄大; 垣内 一雄; 小林 能直*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(4), p.450 - 459, 2023/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2114956

The rapid dissolution of UO in molten Zr that could occur during fuel-cladding liquefaction at high temperatures and its kinetics were reformulated considering the convective mass transfer and the chemical effect at the UO/Zr interface. The mass transfer coefficient of U was obtained as a correlation including the aspect ratio term by CFD analysis. To explain the gap between the rapid dissolution rate observed in the experiments and the density-driven convective mass transfer, we introduced an idea in which the eutectic melting at the UO/Zr interface promotes the grain detachment owing to infiltration of the U-Zr-O liquid into the UO grain boundaries. The developed model was validated with UO-Zr crucible experiments at 2273 and 2373 K. The calculated mass percentage ratios of U/Zr agreed with the measurements and the transition times from rapid saturation to precipitation were consistent with the metallographic observations.

Dissolution and precipitation behaviors of zircon under the atmospheric environment

北垣 徹; 吉田 健太*; Liu, P.*; 菖蒲 敬久

npj Materials Degradation (Internet), 6(1), p.13_1 - 13_8, 2022/02

https://doi.org/10.1038/s41529-021-00214-0

Zircon's degradation due to reactivity with aqueous solutions renders it difficult to read past records. Therefore, the reactive behavior of zircon in various acid-base solutions was examined under normal temperature and pressure conditions. A piece of zircon mineral was immersed in three different solutions: 0.1M HCl (aq), ultrapure water, and 0.1M NaOH (aq). Consequently, the reaction was limited when zircon was immersed in ultrapure water. In the case of the zircon immersed in 0.1M HCl (aq), Zr precipitated on the surface after the dissolution of ZrSiO. In the zircon immersed in 0.1M NaOH (aq), dissolved Zr and Si precipitated on the surface in the early stages. Subsequently, the dissolution of ZrSiO formed a porous layer, and most dissolved Zr precipitated as new zircon crystals.

高レベル放射性廃液ガラス固化体の表面積の増加に関する調査及び評価; 地層処分性能評価のための割れによる表面積増加比及びその根拠等

五十嵐 寛

JAEA-Review 2020-006, 261 Pages, 2020/09

JAEA-Review-2020-006.pdf:4.42MB

本調査報告では、公開情報を対象に我が国の地層処分研究開発第2次取りまとめ(H12レポート)以降の諸外国の包括的性能評価報告書を中心として、ソースタームとしての核種溶出モデルにおけるガラス固化体の割れによる表面積増加比の設定値及びその根拠・背景の視点から調査した。また、海外の知見を参考に表面積増加に関する試験の日本の報告例に対する評価を試行した。調査文献から得られた知見に基づき、ガラス固化体の直径、ガラス固化体製造時の冷却条件、ガラス固化体への衝撃、地層処分場閉鎖後の水との接触等の環境条件等が、割れによる表面積増加比(又は割れ係数)に及ぼす影響について検討した。多くの国において、ガラス固化体の割れの要因はガラス固化体の製造, 輸送, 保管, 貯蔵など処分前管理の段階及び処分後の現象又は事象に起因するとされている。その影響は地層処分の性能評価における核種溶出モデルでも考慮されている。各国の核種溶出モデルにおける表面積増加比とその根拠等を概観し、各国の間の相違点及び共通点を整理するとともに、これまでに報告された表面積増加比の測定値と測定方法との関係及び測定方法の特性について考察した。また、各国の核種溶出モデルで設定されている表面積増加比の根拠としての表面積増加比の測定に用いられた測定方法を整理した。さらに、廃棄物管理工程の流れの中でのガラス固化体の割れによる表面積増加比に影響する要因、表面積増加比の特徴等の各工程との関わりを検討した。これらの調査及び検討により、性能評価における保守的かつ現実的な表面積増加比の適用に向けた知見を拡充し、我が国の地層処分のシステムのセーフティケースの作成・更新に資することができる。

Flow-accelerated corrosion of type 316L stainless steel caused by turbulent lead-bismuth eutectic flow

Wan, T.; 斎藤 滋

Metals, 8(8), p.627_1 - 627_22, 2018/08

https://doi.org/10.3390/met8080627

In this study, an LBE loop referred to as JLBL-1 was used to experimentally study the behavior of 316L SS when subjected to FAC for 3000 h under non-isothermal conditions. An orifice tube specimen, consisting of a straight tube that abruptly narrows and widens at each end, was installed in the loop. The specimen temperature was 450 centigrade, and a temperature difference between the hottest and coldest legs of the loop was 100 centigrade. The oxygen concentration in the LBE was less than 10 wt.%. The Reynolds number in the test specimen was approximately 5.310. The effects of various hydrodynamic parameters on FAC behavior were studied with the assistance of computational fluid dynamics (CFD) analyses, and then a mass transfer study was performed by integrating a corrosion model into the CFD analyses. The results show that the local turbulence level affects the mass concentration distribution in the near-wall region and therefore the mass transfer coefficient across the solid/liquid interface. The corrosion depth was predicted on the basis of the mass transfer coefficient obtained in the numerical simulation and was compared with that obtained in the loop; the two results agreed well.

Effects of -radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 1 Review of research into the effects of -radiation on the spent nuclear fuel, canisters and outside canisters

北村 暁; 高瀬 博康*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.1 - 18, 2016/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1018362

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。安全評価における線による影響に特に注目し、本研究では使用済燃料、キャニスターおよびキャニスター外部における線の影響に関する研究をレビューした。

Experimental and modeling study on long-term alteration of compacted bentonite with alkaline groundwater

山口 徹治; 坂本 好文; 赤井 政信; 高澤 真由美; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一

Physics and Chemistry of the Earth, 32(1-7), p.298 - 310, 2007/00

https://doi.org/10.1016/j.pce.2005.10.003

モンモリロナイトの溶解速度,水酸化物イオンの拡散係数及び透水係数をベントナイト-砂混合土圧縮体について実験的に調べ、定式化した。これらの式を用いてベントナイト系人工バリアの透水係数の変化を予測するために、物質移行-化学反応連成解析コードを開発した。

Study on electrolytic reduction of pertechnetate in nitric acid solution for electrolytic extraction of rare metals for future reprocessing

朝倉 俊英; Kim, S.-Y.; 森田 泰治; 小澤 正基*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.267 - 269, 2005/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.3_267

将来の再処理のために、電解採取法、すなわち電解還元による硝酸水溶液からのTc析出について研究した。炭素電極を用い、電位-0.3V vs. SSE(標準Ag/AgCl電極)において30分定電位電解することにより、3Mの硝酸水溶液中のTc濃度が初期値の93%に低下した。これは7%の析出に相当する。Pd共存のもと0.0V vs. SSEで60分電解することで、濃度値の低下は15%析出に相当する値に達し、PdにTcの析出を促進する効果(プロモーター効果)があることが示唆された。しかし、さらに電解を続けると、Tc濃度が初期値まで増加したことから、競合する再溶解反応があることが示唆された。サイクリックボルタンメトリー測定からは、この再溶解反応がPdを中心とする析出物の特性にも影響し、Tc-Pd-Ru-Rh溶液からの析出物はPd-Ru-Rhからの析出物よりも容易に再溶解することがわかった。電解後のTc溶液のスペクトルには、還元されたTcと亜硝酸イオンとの錯体よると考えられる吸収ピークが482nmに認められ、錯体生成によりTcが再溶解反応の機構である可能性を示した。

核燃料調製設備の運転記録

石仙 順也; 関 真和; 阿部 正幸; 中崎 正人; 木田 孝; 梅田 幹; 木原 武弘; 杉川 進

JAERI-Tech 2005-004, 53 Pages, 2005/03

JAERI-Tech-2005-004.pdf:5.92MB

本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)へ10%及び6%濃縮硝酸ウラニル溶液燃料を供給することを目的として、平成6年度から平成15年度までに実施したウラン酸化物燃料の硝酸による溶解及び硝酸ウラニル溶液の濃縮・脱硝についての特性試験及び運転記録をまとめたものである。

An Investigation into dissolution rate of spent nuclear fuel in aqueous reprocessing

峯尾 英章; 磯貝 光; 森田 泰治; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(2), p.126 - 134, 2004/02

https://doi.org/10.3327/jnst.41.126

軽水炉燃料の照射時に熱収縮で生じるクラックを考慮した溶解面積変化を取り込んだ単純な溶解速度式を提案した。提案した式の適用性を既往の研究で得られた使用済燃料溶解試験結果だけでなく、本研究で行った軽水炉使用済燃料の溶解試験結果を用いて検討した。ペレット形状の使用済燃料や粉体状の使用済燃料をもちいた溶解試験で得られたウラン濃度だけでなく硝酸濃度の変化についても、提案した式は良い近似を与えることが示された。これにより、提案した式は単純で軽水炉使用済燃料の溶解速度の予測に役立つことが示唆された。しかしながら、式で用いている初期有効溶解面積について、本提案式では説明できない温度依存性が示されたことから、亜硝酸等、溶解速度に影響を与える他の因子についてさらに検討が必要と考えられた。

Research committee on Ruthenium and Technetium Chemistry in PUREX System, Organized by the Atomic Energy Society of Japan

松本 史朗*; 内山 軍蔵; 小沢 正基*; 小林 康利*; 白土 克之*

Radiochemistry, 45(3), p.219 - 224, 2003/05

https://doi.org/10.1023/A:1026047722973

湿式再処理技術として商用再処理施設で採用されているPUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学挙動について概説する。特に、PUREXシステム溶液系におけるテクネチウムの原子価状態,酸化還元反応,TBP(リン酸トリブチル)分配挙動,工程内移行挙動などについて述べる。なお、本報告は日本原子力学会研究専門委員会「PUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学」の活動成果の一部をまとめたものである。